那一年，19岁的顾孟余期待改变中国面貌日益强烈，遂义无反顾地加入了孙中山领导的同盟会，立志把推翻清王朝作为自己人生的首要政治目标。武昌起义成功后，他回到国内。
蔡元培就任中华民国临时政府教育总长后，特邀其任该部司长，但顾孟余没有接受这一邀请。后如我们所知，他和蔡元培一起返回德国继续其学业。
1913年，“二次革命”爆发，他和蔡元培一起回国参与。革命失败后，他隐居在上海。德国西门子公司闻讯特聘其为北京分公司工程师，顾孟余遂迁居北京。
顾孟余迁居北京不久，就回到了自己的母校——时已改名为北京大学，受聘担任教授兼德文系主任，之后又担任过经济系主任并连任教务长数年。
三年后，蔡元培来到北京大学担任校长，在其“兼容并蓄”治校思想的引导下，诸多有才学的中华学子聚集在此，北京大学也因此成为新文化运动的策源地。顾孟余作为教务长，成为蔡元培的得力助手，为贯彻“兼容并蓄”的治校思想，推动新文化运动的深入发展起了重要的作用。
顾孟余后来留下来的学术研究成果并不算多，也没有多少传世之作。他的专长在教学。他博学多才，精通数国语言，学贯中西，融汇文理，可以说是少见的百科全书式的教授。他采用的教学方法，完全不是国产的“私塾”式，而是契合学生的认知规律，把国外的先进教学法引进来，加上他广博的知识面和良好的语言表达力，使其所讲课程成为北大上座率最高的课程之一。
蔡元培在莱比锡大学的学习和治学时间只维持了半年多点的时间，不久，宋教仁被刺案发生，蔡元培和顾孟余同时奉招回国。
回到上海后，蔡元培即到爱义路100号访中.山先生和黄兴，现在的蔡元培已经进入国民党的最高决策层。
中.山先生极力主张兴兵讨伐袁世凯，黄兴则鉴于兵力不足，倾向于先通过法律途径解决问题。
蔡元培虽然这段时间远在异国他乡，但通过友人的通信对国家的形势已了若指掌。他是支持黄兴的，只不过比黄兴站得更高，看得更远些。
如他在6月8日国民党上海交通部的演说中所说：“吾党同志，本为大多数人民谋幸福，今仍当体察大多数人民之心理，现多数人民不主极端进取……吾党只须以坚忍之决心，持稳健之步调，则多数国民。必表同情，吾党自有战胜之一日。吾同志诸公，处此危疑艰险之日，惟有运静细之心思，蓄坚实之力量，采取舆情，以维持大局，
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